木质素是一种有巨大潜力的生物质资源，对于实现全球可持续发展目标至关重要。由于含有大量芳环结构，木质素被认为是石油的可行替代品。然而，木质素及其衍生物的低氢碳比和高氧含量限制了其能量密度。加氢脱氧因其可以有效降低反应物的氧含量，提高氢碳比来增加生物燃料的热值等诸多优点而被认为是对木质素提质的最有效途径。考虑到较高的贵金属催化剂使用成本，利用廉价过渡金属负载型催化剂对木质素及其衍生物进行加氢脱氧是一种经济的可再生燃料生产途径。然而过渡金属催化剂较差的稳定性和对饱和环烷烃产物较低的收率一直是一个巨大挑战。因此，开发一种经济、高收率且稳定的木质素衍生物加氢脱氧催化剂具有重要意义。单原子催化剂是目前催化研究中的热点，其活性金属的单分散状态可以引起表面自由能和不饱和配位环境等性质的巨大变化。由于其与均相催化相媲美的活性优势和较低的金属负载量，单原子催化剂可以有效地最大限度地降低催化剂的使用成本，是制造液体燃料等大宗化学品的经济高效的选择。
我院博士研究生郭浩全在国际催化权威期刊《ACS Catalysis》上发表题为" Mechanistic Insights into Hydrodeoxygenation of Lignin Derivatives over Ni Single Atoms Supported on Mo2C" (ACS Catal. 2024, 14, 703-717. doi: 10.1021/acscatal.3c04555)的研究文章。该论文设计并合成了单原子Ni1/β-Mo2C催化剂用于木质素衍生物的催化加氢脱氧，阐明了木质素衍生物在Ni单原子位点上的吸附构型转变机理。研究结果表明，单原子Ni1/β-Mo2C催化剂上Mo-C-Ni之间的电子转移提高了单原子Ni的电子密度，使其对芳环具有独特的吸附特性，使得反应中间体由在β-Mo2C上的垂直吸附转变为由单原子Ni主导的水平吸附，大大降低了芳环加氢能垒，获得接近极限收率的饱和环烷烃产物。
本文通讯作者为我校化工院顾晓利教授、福州大学汤禹副教授和日本工程院院士、日本国立富山大学椿范立教授，我校博士生郭浩全为第一作者，南京林业大学为第一完成单位。该成果得到了国家自然科学基金项目、江苏省自然科学基金和留学基金委的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.3c04555
